我院碳中和研究院吴星樵博士团队在国际权威期刊Advanced Energy Materials发表学术文章

硬碳（HC）阳极在钠离子电池中表现出了非凡的前景，然后由于其存在大量的缺陷，导致硬碳初始库仑效率（ICE）较差，实际比容量低，因此限制了其作为钠离子电池负极材料的发展。虽然高度石墨化的碳减少了缺陷，但是同时潜在地阻断了Na⁺离子的扩散路径。因此，在分子水平上控制硬碳的石墨化，为Na⁺离子提供开放的通道是构筑高性能硬碳的关键。此外，设计一种可获得兼顾高ICE和高可逆比容量的HCs的方法同样具有一定的挑战性。

近日，我院碳中和技术创新研究院吴星樵博士团队联合上海大学李丽副教授团队开发了一种通用的构筑高性能硬碳负极材料的策略，即通过锰离子辅助催化碳化，以精确调整硬碳的石墨化程度，消除缺陷，并保持有效的Na⁺离子通道。所制备的硬碳具有高ICE和优异的循环性能。同时，作者提出了"吸附-插层-孔隙填充-钠簇形成"的储钠机制，并对孔隙结构的边界和孔隙填充的具体动态过程给出了详细的描述。此外，该工作在金属盐的筛选方面做了大量工作，使用不同浓度的Na⁺、Mn²⁺、Fe³⁺、Co²⁺、Ni²⁺和Cu²⁺金属氯化物的各种金属离子对所制备的硬碳材料进行优化。并且，该工作通过原位拉曼、原位XRD、非原位变温红外、拉曼和XRD发现催化离子和含氧缺陷之间的配位作用，证明了对硬碳的缺陷和离子通道的成功控制，优化后的硬碳显示出92.05%的超高ICE和336 mAh g⁻¹的高比容量，对未来高能量密度和可持续的钠离子电池的发展具有重要意义。

图1a)锰离子和硬碳前体之间的配位过程的示意图。由不同锰盐浓度调节的硬碳的HRTEM图像和结构图，b，c) 0.00M-MnHC，d，e) 0.04M-MnHC，和f，g) 0.10M-MnHC。h) X射线衍射(XRD)，i) X射线光电子能谱(XPS) C1s光谱，以及j) 0.00M-MnHC，0.04M-MnHC和0.10M-MnHC的解卷积拉曼光谱比较。

该研究以“Catalytic Defect-Repairing Using Manganese Ions for Hard Carbon Anode with High-Capacity and High-Initial-Coulombic-Efficiency in Sodium-Ion Batteries”为题发表在材料领域国际顶级期刊《Advanced Energy Materials》。我院侴术雷教授、吴星樵博士以及上海大学李丽副教授为该论文共同通讯作者，相关工作受到国家自然科学基金、浙江省自然科学基金、温州市自然科学基金和国家电网公司科技项目的资助。

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原文链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202300444